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              上海矽酸鹽所在高性能锂氧氣電池研究中取得关键進展
              2019-08-13 14:29:41 | 【 【打印】【關閉】

                锂金屬具有極高的理論比容量和金屬電極中最低的氧化還原電位,在锂氧氣、锂硫、固態锂金屬電池等高比能儲能體系中得到了廣泛的研究。目前,在锂金屬面臨的一些主要挑戰中,穩定的固體電解質界面膜(SEI)的生成以及無枝晶的锂沈積在其中占據了主要地位。SEI膜的組分是決定锂金屬負極穩定性的關鍵因素。因此,需求合理控制有機-無機複合的SEI膜中的有機成分,以及研究SEI膜在與活性氧、多硫化物或氧化還原介質相互作用下的結構演變過程。锂氧氣電池是現有锂金屬電池體系中理論比容量最高的,研究SEI膜在氧化環境中的生長機制,獲得高能量利用效率、長循環壽命的锂氧氣電池,具有关键意義。 

                以合理調控锂氧氣電池負極SEI膜有機組分,解決可溶性催化劑(也稱作氧化還原電對或氧化還原媒介體,RMs)在锂氧气电池中发生穿梭效应导致能量利用效率降低这一核心问题为目标,中國科學院上海硅酸盐研究所张涛研究员团队提出采用有机碘作爲双功能可溶性催化剂。有机碘通过还原性乙基脱离以及随后的氧化过程在锂金属表面原位生成SEI膜,顯著提高了能量利用效率,改善了電池的循環性能。相關研究成果以“Anode Interfacial Layer Formation via Reductive Ethyl Detaching of Organic Iodide in Lithium-Oxygen Batteries”爲題發表在Nature Communications(2019DOI: 10.1038/s41467-019-11544-8)。論文第一作者爲上海矽酸鹽所在讀博士研究生張曉平,導師爲張濤研究員。 

                有機碘種類豐富,和有機基團結合的碘既能夠以離子鍵形態存在,也能夠以共價鍵形態存在。在該工作中,通過和上海矽酸鹽所集成計算材料研究中心孫宜陽研究員在理論計算方面開展合作,篩選出三乙基碘代硫(TESI)作爲雙功能可溶性催化劑。三乙基碘代硫的有機陽離子TES+ 在锂金屬表面通過還原乙基脫離生成二乙基硫醚(DES),脫離的乙基自由基在氧氣存在條件下演化爲CH3CO2LiDESCH3CO2Li作爲SEI膜的主要有機組分,表現出了良好的柔韌性,並且與锂金屬具有極好的親和性。由有機組分(DESCH3CO2Li)以及無機組分(Li2CO3Li2O Li2S)複合的SEI膜作爲锂离子导体和电子绝缘体,不仅能够抑制可溶性催化剂的氧化态与锂金属反应,而且能够快速传导锂离子,显著抑制锂枝晶的生成,使得电池的能量利用效率和循环性能获得了显著提升。 

                近期,張濤研究員團隊在抑制锂氧氣電池中可溶性催化劑的穿梭效應方面的研究已取得系列進展,如:提出一種新型的雙功能可溶性催化劑——碘代三甲基矽烷(TMSI)。在充放電過程中,一方面,TMSI可自釋放I- 離子形成氧化還原電對,降低充電過電勢;另一方面,其陽離子基團TMS+可與锂負極表面經預處理形成的LiOH發生矽烷化反應,原位形成穩定的LiOSi(CH3)3保護層,有效抑制了I3-/I-的穿梭效應和循環過程中電解液對金屬锂的腐蝕(J. Mater. Chem. A.2019DOI: 10.1039/c9ta04268g,封面熱點論文)。此外,在前期的工作中率先設計了可視化的锂氧氣電池,觀察到可溶性催化劑氧化態在充電過程中向锂金屬的擴散,揭示了锂氧氣電池中氧化還原電對的穿梭效應。同時提出自我防禦型氧化還原電對概念,采用InI3作爲可溶性催化剂,在锂负极表面原位生成一层锂-铟合金層,能夠顯著抑制可溶性催化劑氧化態I3- 與锂負極的反應,提高了電池的能量利用效率和循環壽命(Energy Environ. Sci.201691024-1030)。 

                相关研究工作得到国家自然科学基金、中國科學院和上海市项目等资助。 

              a)三乙基碘代硫(TESI)有機陽離子的HOMOLUMO軌道;(b)三乙基碘代硫在锂負極表面原位生成SEI膜示意圖。 

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