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              上海矽酸鹽所在BiVO4基光陽極材料的設計與應用研究中取得新進展
              2019-06-24 22:02:02 | 【 【打印】【關閉】

                太陽能光電化學(PEC)裂解水是將太陽能轉化爲氫能的一種有效的方法。在衆多半導體光陽極中,BiVO4由于具有合適的導帶、價帶位置和禁帶寬度而成爲優異的光陽極材料。BiVO4的光吸收邊在515nm,在AM1.5太陽光下的理論最大光電流密度(Jmax)爲7.5 mA cm-2。然而實際的光分解水電流密度(JH2O)遠小于其理論值,這主要是因爲BiVO4在光PEC分解水的各個過程中存在能量損失。根據以往的報道,JH2O可以表示爲JH2O = Jmax × ηabs × ηsep × ηtrans其中ηabs是吸光效率,ηsep是電荷分離效率,ηtrans是表面空穴轉移效率。目前BiVO4光陽極的ηsepηtrans低下,且相對過寬的帶隙和不穩定性進一步限制了其光電轉換效率的提高和實際應用。    

                近日,中國科學院上海硅酸盐研究所与北京大学、复旦大学合作,BiVO4基光陽極的设计及其在光电催化裂解水的应用研究中取得新进展。研究團隊采用典型制備納米結構BiVO4光陽極的方法,并以氢等离子体还原技术在室温下制备了还原态的黑色纳米结构BiVO4光陽極。黑色納米結構BiVO4光陽極不僅可以提高電荷傳輸和分離效率,而且大大拓展了其可見光的吸收譜域(帶隙縮小了0.3 eV),但該黑色納米結構BiVO4光陽極表面催化效率並沒有得到顯著提高,且穩定性不佳。另外,采用傳統的産氧催化劑(OEC)負載使得光陽極和催化劑之間的電荷複合非常嚴重。爲此,該團隊通過進一步的實驗設計,采用ALD技術在納米結構的BiVO4光陽極表面負載無定形的TiO2,再進一步還原。EELS結果表明,這種負載TiO2BiVO4在還原的過程中,本身同樣獲得了和黑色納米結構BiVO4相同的還原程度,而無形的TiO2被還原成了無定形的TiO2-x。這種無定形TiO2-x包覆的還原態BiVO4 (b- BiVO4/TiO2-x)光陽極的电荷传输和分离特性与黑色纳米结构BiVO4光陽極的特性基本一致。最终的b- BiVO4/TiO2-x光陽極可以實現在低電壓下獲得比較高的電流密度(3.85 mA cm-2 at 0.6 VRHE),因此,該光陽極取得了2.5%的偏壓轉化效率(ABPE)。進一步研究發現,無定形的TiO2-x不僅充當了OEC催化劑的作用,而且還起到了穩定還原態BiVO4光陽極的作用,从而落实了b- BiVO4/TiO2-x光陽極長久穩定高效的水的裂解。相關研究成果以“Novel black-BiVO4/TiO2-x Photoanode with Enhanced Photon Absorption and Charge Separation for Efficient and Stable Solar Water Splitting”爲題發表于國際著名能源類期刊Advanced Energy Materials 2019DOI: 10.1002/aenm.201901287上海硅酸盐所田章留博士和复旦大学博士研究生张鹏飞为共同第一作者,上海硅酸盐所黄富强研究员和中國科學院院士、复旦大学赵东元教授为共同通讯作者。    

                上述研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中國科學院和上海市科委等项目的资助。  

              b- BiVO4/TiO2-x光陽極能帶結構示意圖與光電化學特性和穩定性 

              版权所有 中國科學院上海硅酸盐研究所 沪ICP备05005480号-1
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