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              上海矽酸鹽所在锂金屬電池負極界面改性研究中取得系列進展
              2019-06-11 14:39:27 | 【 【打印】【關閉】

                金屬锂具有極高的理論比容量與極低的氧化還原電位, 有望成爲下一代負極材料。當其與轉換反應型硫基和氟基正極匹配時,有望得到能量密度高達500- 900 Wh kg-1锂金屬電池(LMBs)。然而,负极端锂枝晶的生长蔓延容易导致锂金屬電池循环稳定性变差,且具有电池短路的安全风险;挤压出来的锂枝晶也有可能破坏固态电解质界面(SEI)層或形成“死锂”,隨著锂金屬負極比表面積和孔隙率的增加,電解液的消耗加劇,同時SEI累積變厚而造成電極鈍化。這些不利因素會導致電池阻抗和過電勢增加,引起庫侖效率(CE)的下降和波动,严峻限制了锂金屬電池的发展。通过添加低含量电解液添加剂来调节SEI組分,是一種簡單有效的增強SEI膜、改善負極界面從而延緩锂枝晶生長的策略,而SEI的增強效果取決于添加劑與還原性Li表面的降解反應過程。 

                針對單一無機成分的SEI層柔韌性較差以及現有有機無機雜化SEI层的构建操作复杂的难题,中國科學院上海硅酸盐研究所李驰麟研究员团队提出了一种简便有效的界面原位催化嫁接策略,落实了锂金屬電池负极的高效稳定和枝晶抑制。相關研究發表在Wiley旗下著名刊物Advanced Functional Materials上(2019, 1902220DOI:10.1002/adfm.201902220)。 

                在該工作中,研究團隊通過將-OCH3基團封端的液體聚二甲基矽氧烷(PDMS-OCH3)作爲可嫁接添加劑,通過電化學勢和電場作用實現其在锂金屬表面的“接枝”和“碎片”反應。锂金屬表面天然存在的Li2OLiOH薄層“皮膚”,在電荷轉移作用下,可催化激活PDMS-OCH3 的解離反應,破碎後的大分子可嫁接到锂金屬表面,同時更小的分子可密化成無機的LixSiOy快離子導體。這樣的有機-無機雜化界面相(即接枝SEI)在電化學過程中被注入的高濃度LiF進一步增強。LiFLixSiOy的硬無機成分組合可提供快離子通道和界面,實現離子流的均化效應,起到阻礙锂枝晶生長的屏障作用;而軟的PDMS分支則可增強整個SEI的柔韌性和緩沖效果。將液體的PDMS-OCH3作爲碳酸酯體系的添加劑,其嫁接保護下的負極可賦予Li|Li 對稱電池長達1800 h的穩定循環,同時實現25 mV左右的小電位極化。Li|Cu非對稱電池在大電流密度和高面容量的條件下仍可實現高達97%的庫倫效率。在锂金屬致密化和SEI穩定化方面,液態PDMS添加劑具有比其他嫁接能力弱的固體矽氧烷添加劑更顯著的優勢。 

                近期,李驰麟研究员团队针对锂金屬電池负极界面改性研究已取得系列进展,特别提出了功能添加/填充劑和保形包覆手段來設計穩定的人工SEI層,如率先提出二維碳氮聚合物(C3N4)增強電解質抑制锂枝晶生長的策略(ACS Appl. Mater. Interfaces 2017, 9, 11615),提出多孔鎂金屬網絡原位鍍層以穩定锂負極可逆循環的手段(ACS Appl. Mater. Interfaces 2018, 10, 12678),率先提出一類富锂氟基開框架固態電解質高離子導電率的實現途徑及其對锂離子流的均化效應(Energy Storage Mater. 201814100; ACS Appl. Mater. Interfaces 2018, 10, 34322),提出金屬有機框架(MOF)固體添加劑觸發高濃度LiF 原位注入 Zr-o-CSEI的複合增強策略(ACS Appl. Mater. Interfaces 2019, 11, 3869),提出絲膠蛋白保形包覆實現空氣穩定锂金屬負極和高倍率Li-S電池的方法(J. Power Sources 2019, 419, 72),提出可誘導锂金屬保形共軸沈積的合金三維骨架構築(ACS Appl. Energy Mater. 2019, DOI: 10.1021/acsaem.9b00573)。     

                以上系列研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金等項目的資助和支持。      

                文章鏈接: 

                https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201902220 

                https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.7b00478 

                https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.8b00989 

                https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.8b12579 

                https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829718300618 

                https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.8b17924 

                https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0378775319301508 

                https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsaem.9b00573    

              液态聚二甲基硅氧烷的界面原位催化嫁接以落实无枝晶的锂电镀和高可逆的锂金屬電池

               

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