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              《先進功能材料》:東華大學提出一步法制備超高比表面積氮摻雜炭氣凝膠
              2019-08-13 17:48:00 | 【 【打印】【關閉】

                气凝胶被誉为“改变世界的新材料”,在航空航天、国防军工等高精尖领域以及建筑、环保等民用领域应用广泛。例如,俄罗斯“和平号”空间站、美国“火星探路者”探测器、“星尘号”彗星微粒收集器以及闻名世界的贝尔实验室“切连科夫效应”粒子鉴别器都使用了这种材料。炭气凝胶(carbon aerogels,简称CAs)作为唯一的导电气凝胶材料,由于其高导电率、高比表面积、孔隙度可控、物理化学和机械稳定性能佳等特性,在吸附分离、催化、能量储存与转换等方面发挥关键作用。

                目前,大多數CAs都是通過有機前驅體凝膠炭化而成,如葡萄糖、纖維素、酚醛樹脂、聚氰酸酯等。然而,普通有機前驅體凝膠很難承受與液體表面接觸形成的毛細作用力,在幹燥過程中很容易發生塌陷。這就必須需求采用特殊的幹燥工藝,如超臨界或冷凍幹燥,但是這些工藝耗時、條件苛刻、成本較高。要實現CAs的實際應用,關鍵是開發廉價、簡便的大規模制備方法,迫切需求發展一種能承受毛細管壓力且易幹燥的聚合物氣凝膠前驅體。

                针对这些挑战,东华大学纤维材料改性国家重点实验室廖耀祖教授团队以低廉的工业产物副品红碱和均苯三甲醛为原料,借助简单的席夫碱反应,通过反复试验筛选溶剂类型、调控单体浓度及反应温度,设计合成富氮有机多孔聚合物纳米球凝胶(ACS Appl. Energy Mater. 2018, 1, 6535)。聚合物本身存在的超交联结构、丰富的内部氢键作用以及纳米球之间的点对点接触,赋予其较高的比表面积、良好的机械强度和热稳定性能。通过简单的高温热处理,不涉及超临界或冷冻干燥过程,一步法成功地制备了一种新型氮掺杂炭气凝胶(nitrogen-doped carbon aerogel,简称NCAs)。

                

               圖1 非冷凍幹燥法制備氮摻雜炭氣凝膠示意圖

                热解处理巧妙地将聚合物纳米球之间的点对点接触转化为炭纳米球之间的面面接触,NCAs维持了聚合物前驱体的宏观形貌,而碳骨架发生微重排,形成大量微孔。采用该方法制备的炭气凝胶具有极低的密度(5 mg/cm3)、极高的比表面积(2356 m2/g)、孔体积(1.12 cm3/g)以及高电导率(1.8 S/cm)。同时,炭气凝胶的机械强度显著提高。借助其超高比表面积、丰富的多级孔结构、氮掺杂作用和高导电率,NCAs常压下的CO2吸附容量高达6 mmol/g,CO2/N2 (15/85)选择性系数高达47.8;30 bar高压下的CO2吸附容量高达33 mmol/g,是迄今为止世界上最高效的CO2固体吸附剂之一。另外,NCAs组装的超级电容器容量高达300 F/g,能量密度高达30.5 Wh/kg,具备良好的循环稳定性,使用5000次后仍然维持98%的起始容量。相关工作近期发表在国际著名材料专业期刊《先进功能材料》(Adv. Funct. Mater. 2019, 1904785)。

                 

                圖2 氮摻雜炭氣凝膠的CO2吸附和電化學性能

                近三年以来,廖耀祖教授团队基于碳氮交叉偶联方法,理性设计构筑单元、功能基团,落实共轭有机多孔聚合物的比表面积、孔径分布、晶态结构以及氧化还原态的精确控制,深入探索其气体吸附(Adv. Funct. Mater. 2019, 1904785; Chem. Mater. 2017, 29, 4885; Macromolecules 2016, 49, 6322; Polym. Chem. 2017, 8, 7240)、电能存储(Adv. Mater. 2018, 30, 1705710; ACS Macro Lett. 2017, 6, 1444)、热能存储(ACS Appl. Energy Mater. 2018, 1, 6535)、能量转化(Small 2018, 14, 1870193)以及异相催化(ACS Appl. Mater. Interfaces 2017, 9, 38390)等实际应用,取得了一系列研究成果,形成了多项技术发明专利,并逐渐走向产业化应用。

                該工作借助有機多孔聚合物納米球凝膠獨特的物理化學結構,避免了複雜的合成和幹燥工藝;簡單的熱解作用提升炭産物的機械性能、氣體吸附分離性能以及電化學性能,爲碳捕集和能源存儲用氣凝膠材料的研究和設計提供了指導和借鑒意義。該工作獲得國家自然科學基金面上項目、上海市曙光人才計劃、上海市浦江人才計劃、上海市自然科學基金探索項目、上海市“一帶一路”國際聯合實驗室以及中央高校科研基本業務費交叉重點項目等經費支持。

                論文全文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201904785 

                文章來源:東華大學、新材料網

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